Recientemente, un equipo de investigación dirigido por el Prof. KONG Lingtao del Instituto de Investigación de Estado Sólido, Institutos Hefei de Ciencias Físicas (HFIPS) de la Academia de Ciencias de China (CAS) propuso una estrategia de preensamblaje para anclar átomos individuales en nanoláminas de nitruro de carbono. Prepararon una serie de catalizadores tipo Fenton de nitruro de carbono cargado con un solo átomo para la degradación de los contaminantes de tetraciclina en el agua, lo que aumentó la actividad catalítica en 1-2 órdenes de magnitud.
Los resultados de la investigación fueron publicados en Tecnología de separación y purificación.
El proceso tipo Fenton fue una reacción dominada por radicales. H2O2 y el peroximonosulfato (PMS) son dos oxidantes similares a Fenton de uso común, y es deseable reducir la distancia migratoria de las especies reactivas a las moléculas contaminantes para mejorar el rendimiento debido a las especies reactivas producidas a partir de H2O2 y la activación de PMS tienen un período de vida media muy corto.
Los materiales de un solo átomo tienen un mejor efecto de activación sobre los oxidantes. Debido a la estructura de nanoláminas dispuestas, el área de superficie ajustable, la biocompatibilidad benigna y la alta estabilidad en entornos hostiles, el nitruro de carbono grafítico (CN) puede servir como un material de soporte prometedor para el confinamiento de radicales. Al mismo tiempo, su abundante nitrógeno puede proporcionar sitios ideales para la incrustación de iones metálicos, formando estructuras de coordinación y configuraciones electrónicas únicas. Por lo tanto, la inmovilización de átomos metálicos en nanoláminas de nitruro de carbono puede confinar los radicales libres cerca de los contaminantes y mejorar efectivamente la eficiencia catalítica similar a la de Fenton.
En esta investigación, los investigadores propusieron una estrategia de preensamblaje de polimerización de coordinación pirolítica con versatilidad de amplio espectro. Anclaron átomos individuales en nanoláminas de nitruro de carbono y demostraron versatilidad en catálisis tipo Fenton.
Como prueba de concepto, se eligió el SA-Cu-CN como material modelo para la degradación de tetraciclina (TC) y elaboración mecanicista. La actividad catalítica similar a Fenton de SA-Cu-CN podría alcanzar uno o dos órdenes de magnitud más alta que la de los materiales de control.
El análisis EPR y los experimentos de extinción mostraron que el sistema catalítico en el que la generación de radicales hidroxilo y sulfato jugó un papel crucial en la degradación de TC. Combinando el análisis UPLC-MS con los cálculos teóricos DFT, se analizaron y caracterizaron las vías de degradación y la toxicidad del producto de TC. El catalizador tipo Fenton SA-Cu-CN mostró una gran capacidad para tratar en profundidad los contaminantes orgánicos.
Además, se sintetizó una serie de catalizadores de un solo átomo como SA-Fe-CN, SA-Co-CN y SA-Mn-CN mediante el mismo método de preparación. Todos mostraron una buena actividad catalítica de tipo Fenton.
Este estudio es de gran importancia para el desarrollo de catalizadores tipo Fenton y sus aplicaciones en el tratamiento del agua, según YANG Dandan, primer autor del artículo.
Fuente:
Referencia de la revista:
Yang, D., et al. (2022) Estrategia de preensamblaje para anclar átomos individuales en capas de nitruro de carbono logrando una catálisis versátil tipo Fenton. Tecnología de Separación y Purificación. doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122955.
